碳龙化学的应用取得重要进展，继锇杂碳龙配合物可以作为电子传输层材料应用于有机太阳能电池（PCE高达16.28%，（Nature Communications，2020, 11, 4651）之后，碳龙化学在太阳能电池领域又取得新进展。近日，我们发现铱杂碳龙配合物及其衍生物可以作为阴极界面层材料应用于钙钛矿太阳能电池，相关成果以Tuning an electrode work function using organometallic complexes in inverted perovskite solar cells为题在化学与材料领域国际顶级期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society, JACS）在线发表，并被选为封面论文（front cover，图1）。该工作被报道后，引起了国际同行的高度关注。《Spotlights on Recent JACS Publications》以“Organometallic Films Choose What They Let Through”给予了专题报道。
图1 《美国化学会志》论文封面
通过与南方科技大学材料系王湘麟教授课题组合作，结合理论计算和实验揭示了该类铱杂碳龙分子能够大幅度降低金属功函的机理，并将其应用于反式钙钛矿太阳能电池的阴极界面层（图2）。研究发现，碳龙分子中的阴离子和阳离子，能够在金属表面稳定地形成阴-阳离子层的空间偶极排布，将高功函（ΦM）的金属转化成低功函（ΦM’）的金属。进一步器件研究表明不同功函的阴极会显著影响器件的填充因子，其中使用碳龙分子修饰后的最佳器件填充因子高达83.52%。
图2 碳龙配合物用于调节反式钙钛矿太阳能电池电极功函
最终制备得到的太阳能电池获得了21%（银电极）和20%（金电极）的光电转换效率（图3）。此外，器件稳定性测试结果证明，碳龙分子结合高功函金电极的使用，大大提高了器件在空气和惰性气体中的稳定性。本研究结果进一步体现出碳龙配合物在应用方面（聚集诱导发光、光声成像、肿瘤光热治疗、氧气活化、太阳能电池等）的巨大潜能。
图3.(a)器件结构，(b)I-V曲线数值模拟，(c)肖特基势垒和(d)欧姆接触的形成，银电极器件的(e)效率统计图、(f)最佳器件I-V反扫曲线、(g)EQE和(h)MPP曲线，金电极的(i)I-V反扫曲线和(g)最佳器件正反扫曲线。
该工作是在夏海平教授和南方科技大学王湘麟教授共同指导下完成的，南科大博士生王建涛、本课题组2019级博士毕业生李金华（现为南科大博士后）和中山大学副教授周业成为论文的共同第一作者。该工作充分体现了多学科交叉，其中器件表征由王建涛完成，碳龙配合物及其衍生物的合成、表征由李金华完成；理论计算由周业成完成。此外，本课题组2020级博士毕业生华煜晖（现为南科大博士后）也参与了部分理论计算研究。王湘麟教授和夏海平教授为论文通讯作者，该工作得到了国家自然科学基金等项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c02118
《Spotlights on Recent JACS Publications》链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04602
